O Centro de Documentação da SCML foi criado no início dos anos 60 do século XX, na dependência do Serviço de Ação Social, surgindo no âmbito de um Grupo de Estudos que tinha por objetivo o aperfeiçoamento dos métodos de trabalho.
De acordo com o projeto de Regulamento do referido Grupo de Estudos, deveria o Centro de Documentação, entre outras atribuições, organizar uma biblioteca especializada, arquivar e classificar estudos ou relatórios e manter atualizado o ficheiro de legislação e documentação de assuntos sociais.
A partir de 1974, o âmbito de atuação do Centro de Documentação foi alargado a todos os técnicos de Serviço Social e de Educação, e, pontualmente, a técnicos de outras áreas de atuação da Misericórdia de Lisboa.
Por despacho do Provedor, de 03 de Junho de 1975, foi designada uma equipa de trabalho para apurar as necessidades ao nível da documentação e que terá apontado soluções, com vista à criação de um serviço de documentação autónomo, ao serviço de todos os colaboradores da SCML.
Através da 1.ª deliberação da 5.ª sessão ordinária da Mesa, de 02 de Fevereiro de 1978, foi aprovada a autonomização do Centro de Documentação do Serviço de Ação Social, que passou a designar-se Centro de Documentação, dependente da Administração, e cujas funções passaram a estar ao dispor de todos os serviços da Misericórdia.
A criação do Centro de Documentação como unidade orgânica da Misericórdia de Lisboa foi determinada pelo Decreto-Lei n.º 313/79, de 20 de Agosto.
Em Janeiro do mesmo ano foi aprovado, por um período experimental, o regulamento interno do novo serviço, que estabeleceu as regras gerais de utilização e funcionamento, bem como as instruções de requisição, consulta e empréstimo de obras.
Por despacho de Provedor, de Março de 1981, o Centro de Documentação foi enquadrado organicamente na Secretaria-Geral, o que determinou a reformulação das suas atribuições, aprovada em Maio do mesmo ano.
No regulamento da Secretaria-Geral, aprovado pela 1104.ª deliberação da 70.ª sessão ordinária da Mesa, de 03 de Junho de 1993, o Centro de Documentação figura entre os vários serviços subordinados a esta unidade orgânica.
Com a reestruturação orgânica da Secretaria-Geral e o seu novo regulamento, aprovado pela 239.ª deliberação da 78.ª sessão ordinária da Mesa, de 01 de Março de 2007, o Centro de Documentação passou a designar-se Centro de Documentação e Informação.
Em Junho de 2012, com o objetivo de valorizar a cultura como área de missão da Santa Casa da Misericórdia de Lisboa, é criada a Direção da Cultura, passando a ser a unidade orgânica responsável pela promoção e coordenação da ação cultural da instituição, designadamente nas áreas do estudo e investigação, conservação, incorporação de bens culturais e desenvolvimento cultural. No regulamento desta Direção, aprovado pela 1316.ª deliberação da 34.ª sessão ordinária da Mesa, de 06 de Junho de 2012, a Biblioteca passa a figurar entre os serviços dependentes.